等离子体法制备Pd/Al2O3消除CO的研究
Research on Plasma Technology for the Preparation of Pd/Al2O3for Removing Carbon Monoxide
等离子体技术，作为一种新技术被广泛应用于催化剂的制备，该技术绿色、环保、高效、快捷，尤其在催化剂表面改性方面具有重要的应用价值。采用该技术制备的催化剂，具有活性组分颗粒小、分散度高、稳定性好、寿命长、抗积碳能力强的特性。由于CO氧化是一个结构敏感性反应，因此，催化剂的制备，特别是还原方法对催化剂活性组分形貌和粒径分布的影响，会直接影响其催化性能。本论文采用直流辉光放电等离子技术增强浸渍法制备Pd/Al2O3催化剂，并将其应用于常温常压、密闭空间低浓度一氧化碳的催化氧化反应，主要的研究内容如下：本论文采用等离子体技术制备了粉末状（Φ0.150.2mm）和球型（Φ2.2mm）的Pd/Al2O3催化剂，并对等离子体处理催化剂过程的实验现象进行了分析讨论：该过程是一个低温还原的过程，催化剂的加入对等离子体“正柱区”的稳定性产生了很大的影响，导致电流在911mA之间呈周期性变化，但整个处理过程还是相对的稳定的。首先对粉末状Pd/Al2O3催化剂进行了TEM和XRD表征，接着压片、成型用于CO的催化氧化反应，结果表明等离子体技术能有效的将Pd2+还原成Pd，活性组分Pd由球型变成椭球型，颗粒大小在5-8nm范围内。当空速为15000h-1时，等离子体法制备的催化剂仍能保持CO的转化率在81.5%左右，而常规的催化剂催化氧化一氧化碳的转化率只有63%，转化率提高了18.5%。在此基础上，本论文重点开展了等离子体技术制备球型Pd/Al2O3催化剂的研究，对该催化剂进行了SEM和EDX、TEM、XRD表征，结果表明：得到的是蛋壳型催化剂，蛋壳厚度为6.1，Pd颗粒大小为4-10nm，Pd（111）晶面的相对含量明显增多。在温度为20℃、空速为18000h-1时，将该催化剂应用于低浓度CO的催化氧化，与常规浸渍法制备的催化剂相比，CO的转化率提高了20.5%。此外，还考察了反应温度、负载量、焙烧温度对催化剂活性的影响。
- 作者：
- 黄小瑜
- 学位授予单位：
- 中国舰船研究院
- 专业名称：
- 应用化学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2012年
- 导师姓名：
- 于开录
- 中图分类号：
- O643.36
- 关键词：
- 等离子体；制备；Pd/Al2O3；一氧化碳；消除
- plasma；preparation；Pd/Al2O3；carbon monoxide；removal