贵金属负载的过渡金属化合物纳米片的制备及其电催化性能研究
近年来,如何用高效的方式获得可持续发展的清洁能源成为了科研工作者研究的热点课题。其中,电催化反应在能源领域中得到的关注日益增加,其原因在于电催化反应的种类繁多且清洁无污染。而提高电催化反应催化效果的关键在于催化剂的选择,催化剂的选择需要综合考虑催化效果与成本两方面内容。在本文中,我们综合了贵金属催化剂在性能方面的优势以及过渡金属催化剂在节约成本方面的优点,设计了一系列贵金属负载的过渡金属化合物,并对过渡金属的结构进行了控制,合成的过渡金属材料均为富含活性位点的纳米片状结构,从而保证了过渡金属基底的催化活性,在过渡金属基底与贵金属结合后得到了兼顾高性能与低成本的电化学反应催化剂。随后对合成的催化剂进行了形貌与组分的表征并将其针对性的应用在不同的电催化反应当中,以期为各种电催化反应催化剂的设计提供新的思路,主要工作如下:1.采用选择性还原氧化策略制备了具有均一结构的银掺杂的钴基氢氧化物纳米片,该材料对电催化析氧反应（OER）展现出优异的催化能力。初始的氢氧化钴纳米片可以充分暴露出大量的活性位点,在电流密度为10 mA/cm2时的过电位为350 mV（vs.RHE）,当银纳米粒子加入后,由于导电性的提升,其过电位进一步降低至270 mV（vs.RHE）。同时,该法可有效控制材料中被加入的银的含量,实现对于材料催化性能的调控,不仅如此,该方法还具有操作简便,反应条件温和,产量较大等优点,同时银的加入对于其他含钴的双氢氧化物也起到了显著的OER催化性能提升的作用,展现出良好的普适性。2.利用水浴加热的方法一步合成Au-SnO2-CNTs复合材料,该法以碳纳米管（CNTs）为基底,在其表面成功合成出SnO2纳米片,且通过在反应过程中加入氯金酸的手段可以实现金粒子的负载。该材料被应用于电催化二氧化碳还原（CRR）的研究当中,在较小的还原电位范围内可以实现产物中CO与H2的比例在较大范围内的调控,且具有较高的法拉第效率,为CRR反应制取合成气提供了一种新的思路。3.首先通过水热法在商业钛片表面形成了具有不同形貌的二氧化钛阵列,随后选择具有二维片状形貌的阵列进行了后续的改性,通过电沉积的手段在其表面均匀生长金纳米颗粒。该材料被应用于电催化氮气还原（NRR）当中,表面含有金的二氧化钛阵列展现出一定的电催化产氨能力,其产氨速率最高可以达到6.668?g/h/cm2cat,同时,钛片表面负载的金含量可控且对材料产氨性能影响明显,不仅如此,该法直接对商业钛片进行改性,制得的产物可以直接作为工作电极使用,具有极高的便利性,因此有进一步推广的潜力。
- 作者：
- 董若浩
- 学位授予单位：
- 安徽师范大学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2020年
- 导师姓名：
- 耿保友
- 中图分类号：
- O643.36；TB383.1
- 关键词：
- 贵金属负载；过渡金属纳米片；OER；CRR；NRR
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