石墨烯吸附/电增强吸附污染物的研究
石墨烯是一种新型二维碳纳米材料,碳原子以sp2杂化形式组成稳定的蜂巢晶格结构,由于石墨烯的原子都是表面原子,为其提供了极大的比表面积和丰富的孔隙结构使石墨烯被广泛用于污染物吸附等方面的研究工作.国内外研究表明石墨烯能对多种环境污染物都具有较好的吸附性能,但是目前的生产技术和再生条件阻碍了它在污染控制领域方面的应用.因此,提高石墨烯的吸附容量和吸附速率能够加速它在环境领域的应用进程.本论文将电增强吸附技术应用于石墨烯吸附环境污染物的研究工作,在研究石墨烯吸附染料亚甲基蓝(MB)的基础上,制备了石墨烯和石墨烯/聚苯胺复合物,通过电沉积技术制备了相应的工作电极,并分析了它们对典型污染物的吸附能力,集中讨论了石墨烯的含氧量,溶液初始pH,电解质浓度Na2S04等对其电吸附性能的影响.预期开发出一种高效、低能耗、环境友好的污染物控制新方法,拓展石墨烯在水污染控制领域的应用途径.在以上研究内容的基础上,本实验的工作将集中在以下几点:(1)本文用改进的Hummers法制备了氧化石墨烯(GO),并以GO为前驱体,通过水热还原法和水合肼还原法分别制备:还原氧化石墨烯(RGO)和石墨烯(GR).并利用电泳沉积技术(EPD)制得三种石墨烯电极(含氧量不同).利用X射线衍射仪(XRD)、傅立叶红外光谱(FT-IR)、扫描电子显微镜(SEM)、能谱仪(EDS)、比表面积测定仪(BET)、纳米粒度及Zeta电位分析仪等,对样品的晶型、官能团种类、形貌、元素种类、比表面积和胶体稳定性等进行分析.实验结果表明:石墨烯对MB的电增强吸附初始吸附速率(υ0)和平衡吸附容量(Qe)均有提高;电增强吸附效果受石墨烯的含氧量、施加电位、溶液pH值以及电解质浓度等因素的影响:不同电位对Qe的影响如下:-0.6V>OC>0.6V>无电压;三种石墨烯电极中,RGO/Ti电极展现最佳的吸附性能:当pH=7.5、电解质Na2S04的浓度为10 mM、施加电压为-0.6 V时,RGO/Ti电极对MB的Qe和υ0分别是150.67 mg/g和44.17 mg/h/g,分别是无电压下的2.1倍和1.62倍;二级反应动力学模型和Langmuir吸附等温线模型能够较好的模拟RGO/Ti电极对MB的吸附过程.(2)通过水热还原一步法制备RGO/聚苯胺(PANI)复合物(RGP),并利用EPD技术制备RGP/Ti电极.XRD,FT-IR,SEM,BET和C-V等测试结果表明:所制备的RGP具有丰富的网状结构和较大的比表面积,且RGP/Ti电极展现出比RGO/Ti电极更高的比电容和优良的稳定性.实验中目标污染物分别为:阳离子染料MB和阴离子染料活性艳蓝(KN-R),对所得RGP的吸附/电吸附性能进行测试,考察了PANI和GO的质量比、施加电位、溶液初始pH、污染物带电性等因素对污染物去除率的影响.实验结论为:当PANI和GO的质量比为1:1时,RGP1对MB和KN-R的吸附效果最好;RGP1对MB吸附量与施加电位的关系为:-0.6V>OC>0.6V>无电压;当MB浓度为5mg/L、溶液pH = 7.5、电解质浓度为10mM、外加电位-0.6V时,RGP1对MB的吸附效果达到最佳;RGP1对MB的吸附反应平衡时间约7h,当达到吸附平衡时,RGP1对MB的Qe可达164.34mg/g,υ0可达86.43 mg/h/g,分别是无电压下RGP1吸附MB的2.38倍和2.15倍,υ0是同样条件下RGO电吸附的1.95倍;RGP1对MB的吸附过程适合用二级反应动力学模型以及Langmuir吸附等温线模型来描述;RGP1对KN-R的吸附量与施加电位的关系为:0.6V>OC>-0.6V>无电压,与RGP1对MB的电吸附对比可以说明电增强吸附主要是通过增强静电吸附作用使污染物的吸附量增加.综上所述,RGP的电吸附性能优于RGO,PANI和RGO的复合有利于RGO吸附/电吸附性能的改善;RGP是一种高效、低能耗、环境友好,对不同离子类型的染料都有较好的吸附性能的吸附剂.本论文采用电增强吸附的方法实现了石墨烯对MB和KN-R的有效去除,为石墨烯应用于电增强吸附污染物领域提供了理论依据,以期促进石墨烯在水污染治理领域的发展与应用.
- 作者：
- 孟如
- 学位授予单位：
- 大连工业大学
- 专业名称：
- 环境科学与工程
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2017年
- 导师姓名：
- 张秀芳
- 中图分类号：
- O647.3；X703
- 关键词：
- 石墨烯；聚苯胺/石墨烯；吸附/电吸附；亚甲基蓝
- graphene； polyaniline/graphene； adsorption/electrosorption； methylene blue