石墨相氮化碳的改性研究
随着环境污染的日益严峻,半导体材料以其优良的光催化降解污染物性能,而被广泛关注.近年来,石墨相氮化碳(g-C3N4)作为一种不含金属元素的新型有机半导体材料被引入到光催化领域中.g-C3N4为聚合物材料,具有很高的激子结合能和较低结晶度,不利于光生电子-空穴对的快速迁移和高效分离,从而导致其光催化过程量子效率偏低,不利于g-C3N4光催化剂的推广应用.基于此,本论文设计运用一种简单有效的方法将Ag纳米粒子沉积到Li离子掺杂的g-C3N4中,获得了一种高性能的光催化复合材料Ag/Li(0.15)-CN.研究工作包括以下几方面:(1)通过将醋酸锂和三聚氰胺直接煆烧合成了 Li掺杂的g-C3N4.利用XRD、SEM、XPS、ICP、UV-visDRS等多种表征方法对材料的结构和性能进行了研究,并且通过可见光下降解罗丹明B溶液对其光催化性能进行了测试.实验结果显示:Li离子的掺杂使g-C3N4的带隙变窄,并提高了光生电子-空穴对的分离效率,但并未引起它结构的变化,也没有显著地提高它的比表面积.所有掺杂Li的g-C3N4的光催化活性都要优于g-C3N4,这说明Li的引入有利于提高g-C3N4的光催化活性.在掺杂产物中,Li与N成键.随着Li掺杂量的增加,越来越多的Li-N键形成,这直接影响了 N的化学环境,从而导致N-C=N在减少,而出现了 O-C=O.在这个过程中,一些缺陷作为光生电子或空穴复合中心将会形成,从而使高掺杂量的产物催化活性下降.掺杂Li使得g-C3N4的光催化活性提高的根本原因是光吸收和电荷分离效率的显著增加.在g-C3N4降解罗丹明B的光催化过程中活性成分是空穴和超氧自由基.在掺杂Li的g-C3N4降解罗丹明B的光催化过程中活性成分是羟基自由基和超氧自由基.(2)通过光沉积法将Ag纳米粒子沉积到了Li掺杂的g-C3N4上,得到Ag/Li(0.15)-CN复合材料.利用XRD、XPS、TEM、UV-visDRS、PL等多种表征方法对材料的结构和性能进行了研究,并且通过可见光下降解罗丹明B溶液对其光催化性能进行了测试.结果表明:由于Ag纳米粒子的表面等离子体共振效应使得材料的光吸收能力显著增强.于此同时,Ag作为电子俘获陷阱,阻碍了光生电子-空穴对的复合.这两方面的综合效果使得Ag/Li(0.15)-CN复合材料表现出相较于只掺杂Li的g-C3N4更优异的光催化性能.不仅如此,这种复合材料的光催化性能也优于只有Ag纳米粒子修饰的g-C3N4,这说明Li离子掺杂和银纳米粒子沉积在提高g-C3N4的光催化活性方面起到了协同作用.
- 作者：
- 马文哲
- 学位授予单位：
- 大连工业大学
- 专业名称：
- 环境科学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2017年
- 导师姓名：
- 王秀英
- 中图分类号：
- O643.36；X703
- 关键词：
- 石墨相氮化碳；锂离子；银；掺杂；沉积；光催化性能
- g-C3Na4； Li~+； Ag； doping； deposition； photocatalytic activity