Ag@Ag/Cl/Bi2WO6催化剂的制备及其光催化性能研究
水污染问题越来越突出,人们的健康受到了极大的威胁.为了寻求一种更加高效、绿色、低能耗的环境污染治理技术,光催化氧化技术越来越受到人们的重视.近些年来,人们开始逐渐关注新型可见光半导体光催化剂,这种光催化剂比传统光催化剂具有更高的光催化性能.本文主要研究新型可见光半导体光催化剂Ag@AgCl/Bi2WO6的结构、光催化性能以及催化降解机理.采用不同表征手段对复合催化剂的晶型、形貌、化学成分、光吸收特性、表面吸附性能、化合物价态结构进行详细的分析.通过光催化实验确定光催化反应过程中最佳的反应条件.此外,根据Ag@AgCl/Bi2WO6催化剂的价带结构以及自由基捕获实验的结果,提出了Ag@AgCl/Bi2WO6光催化反应机理.论文主要内容及结论如下:1.采用水热法和两步合成法成功制备出了Ag@AgCl/Bi2WO6催化剂.采用不同的表征手段对其理化性能进行了分析,结果表明:Ag@AgCl/Bi2WO6催化剂的结晶度、纯度较高,晶型较好;从SEM图可以看出,立方体Ag@AgCl沉积在具有花型的结构Bi2WO6的表面上;Ag@AgCl和Bi2WO6的复合拓宽了的Bi2WO6可见光响应范围,相对于纯的Bi2WO6,复合催化剂发生明显的红移;采用BET方法分析测定Ag@AgCl/Bi2WO6的吸附特性发现其N2吸附-脱附等温线符合Ⅳ型等温线,复合后的比表面积变小,这主要是由于Ag@AgCl沉积在Bi2WO6的表面上.由Ag@AgCl/Bi2WO6催化剂的XPS谱图可知Ag@AgCl/Bi2WO6催化剂由Bi、W、O、Cl、Ag元素组成,其中Ag@AgCl/Bi2WO6催化剂中Bi元素的主要化学价态为+3价,W元素的主要化学价态为+6价,对应的是W6+氧化态.氧元素存在晶格氧离子和表面羟基氧两种形式,Ag元素存在金属Ag单质和Ag+两种化学价态形式.2.以环境雌激素双酚A为目标污染物,在模拟的太阳光下进行了光催化降解实验.实验表明:Ag@AgCl/Bi2WO6复合光催化剂的光催化性能普遍比纯的Bi2WO6光催化性能要好.其中,AB-0.2的光催化效果最好;光催化最佳的反应条件为:双酚A初始浓度为3 mg/L,催化剂投加量为0.03 g,pH=11时,可见光光照1h后,Ag@AgCl/Bi2WO6复合光催化剂对双酚A的降解率为92.53%;通过对比分析,不同催化剂对双酚A光催化降解过程更符合一级反应动力学模型.3.通过自由基捕获实验研究了Ag@AgCl/Bi2WO6催化剂的降解机理.研究发现:·02-自由基和空穴是光催化反应过程中主要的活性物质,在光催化反应过程中起主导作用;根据Ag@AgCl/Bi2WO6的价带结构以及自由基捕获实验的结果,提出了Ag@AgCl/Bi2WO6Z型光催化反应机理.Ag@AgCl/Bi2WO6在可见光下拥有良好的光催化性能,这主要归因于催化剂本身的合适价带结构以及催化剂表面沉积的Ag纳米颗粒的影响.
- 作者：
- 朱敬林
- 学位授予单位：
- 安徽理工大学
- 专业名称：
- 环境科学
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2016年
- 导师姓名：
- 刘少敏
- 中图分类号：
- X703；O643.36
- 关键词：
- Ag@AgCl；Bi2WO6；光催化反应；动力学；反应机理
- Ag@AgCl； Bi2WO6； photocatalytic reaction； kinetics； reaction mechanism