贵金属纳米催化剂的仿生调控制备及水相催化性能研究
本文主要研究了仿生调控制备的贵金属纳米颗粒催化剂的构型及其用于催化NaBH4还原和加氢还原对硝基苯酚的性能.贵金属纳米颗粒包括仿生分子调控制备Pt、Pd,多巴胺微球负载Pt、Pd、Au和Ag,多巴胺调控制备的SBA-15负载Pt、Pd和多巴胺调控磁性Fe304负载Pt、Pd.在肽链(T7,S7)、牛血清蛋白(BSA)、贻贝仿生多巴胺和树枝状聚酰胺(PAMAM)调控下制备了形貌各异的Pt和Pd纳米颗粒,研究了催化剂的纳米晶构型以及用于NaBH4催化还原的催化活性.研究结果表明,肽链S7调控制备的Pt纳米颗粒比普通Pt纳米颗粒催化活性提高了10倍;而S7调控制备的Pd纳米颗粒相对普通Pd纳米颗粒催化活性提高了近50倍.说明特定的仿生手段可以有效提高纳米颗粒的催化性能.使用多巴胺和氢氧化钠制得了形状规整的多巴胺微球,将其作为载体负载Pt、Pd、Au和Ag纳米颗粒,并将其用于NaBH4催化还原,其中负载后的Pt、Pd纳米颗粒还用于催化加氢还原.实验结果表明:四种负载后的催化剂用于NaBH4还原催化活性相比未负载前均提高了10倍,尤其多巴胺微球负载Pd纳米颗粒的催化活性提升了49倍;同时负载后的Pt、Pd纳米颗粒都有一定的加氢催化活性.对于多巴胺调控制备的介孔 SBA-15负载贵金属催化剂及其催化性能的研究,本文先使用多巴胺通过磁力搅拌调控SBA-15,再用于负载Pt和Pd纳米颗粒(DA-Pt/SBA-15, DA-Pd/SBA-15),将所制得的纳米颗粒用于NaBH4催化还原和催化加氢还原.实验结果表明:DA-Pt/SBA-15和DA-Pd/SBA-15用于催化加氢还原具有显著的活性,室温下将对硝基苯酚完全转化所需时间分别是60 mmin和17 mmin.通过多巴胺调控制备得到了磁性水溶的Fe304纳米线,用于负载Pt、Pd纳米催化剂.用于水相中的NaBH4催化还原和催化加氢还原.实验结果表明催化剂均具有良好的水溶性;水相反应中表现出优越的催化活性;催化剂具有良好的磁性,因此可以高效回收使用,回收5次以上的催化剂依然具有很好的催化活性;另外Pd/Fe3O4对于在水相中Suzuki(铃木反应)有良好的催化活性.
- 作者：
- 蒋玉娇
- 学位授予单位：
- 天津科技大学
- 专业名称：
- 化学工程(专业学位)
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2014年
- 导师姓名：
- 吕树祥
- 中图分类号：
- TB383.1；O643.36
- 关键词：
- SBA-15；Fe3O4；多巴胺；对硝基苯酚；催化；贵金属；加氢
- SBA-15； Fe3O4； dopamine； 4-nitrophenol； catalytic activity； noble metal； hydrogenation