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氧化铝/高密度聚乙烯导热复合材料的制备及其性能研究

电子工业的迅速发展亟需提高高分子封装材料的热导率,以保证电子器件运行的稳定性.将高导热的组分掺混到高分子中制备复合型导热高分子材料是一种简单有效的提高材料热导率的方法.但是为提高复合材料的热导率,通常需大量填充导热组分,这极大地破坏了高分子材料的力学性能,限制了导热高分子复合材料的应用.本论文针对这个问题选择高密度聚乙烯(HDPE)为主体高分子基体,Al2O3作为导热填料制备导热高分子复合材料,研究了其导热和力学性能.获得了导热性能提高、力学性能保持甚至提高的导热高分子复合材料,并对材料的结构与性能关系进行了系统研究.论文的主要内容包括以下三个方面:
(一)Al2O3纤维/HDPE增强导热高分子复合材料的制备及性能研究
在复合材料Al2O3纤维/HDPE中纤维具有取向分布的特征,导致了复合材料的热导率具有各向异性:在平行于注射方向上的热导率高于垂直注射方向上的热导率.使用两种界面改性剂聚乙烯接枝马来酸酐(PE-g-MA)和聚乙烯接枝丙烯酸(PE-g-AA)制备导热高分子复合材料,其中PE-g-AA能更加有效地改善高分子基体与填料的界面相互作用.实验表明制备得到的复合材料Al2O3纤维/PE-g-AA/HDPE中基体与填料之间具有强的相互作用.强界面相互作用拉动绝大多数Al2O3纤维在注射方向上取向,因此Al2O3纤维/PE-g-AA/HDPE在平行方向上热导率大大提高(0.48W/m.K),比纯HDPE的热导率提高了96%,并且热导率在两个方向热导率差异最大;强界面相互作用还有利于应力在材料内部的传递,因此Al2O3纤维/PE-g-AA/HDPE在Al2O3纤维填充量为50%时具有最高的拉伸强度(38.5 Mpa)和弯曲强度(43.0MPa),比纯HDPE分别提高了88%和81%.总之强基体与填料之间的界面相互作用使得制备得到的复合材料在高Al2O3浓度时的强度和在注塑方向上的热导率同时大大提高.
(二)Al2O3颗粒/HDPE增韧导热高分子复合材料制备及性能研究
将粒径为10μm、4.7μm、0.5μm和100nm(标记为A10、A4.7、A0.5、A0.1)分别掺混到HDPE中制备复合材料,研究了Al2O3的粒径和填充量对复合材料的导热性能和力学性能的影响.在相同的填充量时,复合材料的热导率和拉伸强度随着Al2O3粒径的减小而提高;Al2O3粒径越小,对基体的增韧效果越明显,但是A0.1/HDPE的冲击强度出现异常,原因是纳米粒子在材料内部严重的团聚,破坏了复合材料的韧性.A4.7/HDPE和A0.5/HDPE的热导率、冲击强度与粒子间聚合物厚度(A)间存在逾渗关系,在A值的增韧区和与导热提高区重合时,复合材料的热导率和韧性同时得到提高.
(三)纳米Al2O3/HDPE/EVA导热复合材料微观结构和性能关系研究
将纳米Al2O3/EVA母粒掺混到HDPE中制备导热复合材料.在HDPE和EVA两种有机相中,EVA具有一定的极性,因此Al2O3选择性分布在EVA相中.Al2O3的选择性分布和高分子基体的相态结构共同影响复合材料的热导率.当HDPE和EVA形成两相共连续结构时,Al2O3能在较低的含量时形成导热网络,因此当HDPE/EVA(wt/wt)=50/50时,复合材料的导热逾渗值最低,为15%,但是复合材料的力学性能下降.为进一步改善材料综合性能,使用一次性共混的加工工艺制备Al2O3/HIDPE/EVA复合材料.制备得到的复合材料的导热逾渗值大大降低,为8%.对材料的结构分析表明,采用一次共混法制备得到复合材料中HDPE与EVA的相尺寸随着Al2O3含量的增加而减小,形成了更加细化的共连续相结构,有利于导热性能和力学性能的提高,而使用母粒稀释法制备的复合材料中有机相的细化程度不明显.使用一次共混法制备的Al2O3/HDPE/EVA在Al2O3的填充量为50%时具有高热导率(0.67W/m.K),是基体热导率的2.9倍,并且力学性能也比基体有一定的提高,是一种综合性能较好复合材料.

作者:
张帅
学位授予单位:
中国科学院研究生院
专业名称:
高分子化学与物理
授予学位:
博士
学位年度:
2011年
导师姓名:
王佛松;马永梅
关键词:
导热复合材料;微观结构;力学性能;氧化铝;高密度聚乙烯
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