Pt/C和Pt-Au/C催化剂的制备及其催化氧化乙二醛反应的研究
Study on the Preparation of Pt/C and Pt-Au/C Catalysts and Their Catalyzing Oxidation Reaction for Glyoxal
贵金属纳米粒子因其优异的催化性能引起了人们的广泛关注.传统的浸渍法很难得到形貌和尺寸比较均匀的纳米粒子.本论文采用胶体负载法,先制备出贵金属纳米粒子,然后负载与活性炭上,经吸附、搅拌、洗涤得到贵金属纳米粒子催化剂.选择乙二醛氧化生成乙醛酸作为目标反应,评价制备出的催化剂的活性.对于单金属Pt/C催化剂,研究了Pt前驱体浓度、保护剂、还原剂及活性炭种类等因素对催化活性的影响,并筛选出了效果最佳的催化剂.对于双金属Pt-Au/C催化剂,研究了纳米粒子制备方式、Pt-Au双金属质量比、保护剂种类及浓度等因素对催化活性的影响,分析了催化结果并进行了机理解释.在现有分析方法的基础上做了大量改进,能有效检测出催化反应产物中的多种组分.通过上述三方面的研究,主要得出如下结论:1、以H2PtCl6为前驱体,PEG-400为保护剂,NaBH4作还原剂合成出的Pt纳米粒子负载于未处理过的国产椰壳活性炭(YHB)上,制得的1.0%Pt/C催化剂具有最佳催化活性和选择性,在选取的实验条件下,反应60min,乙二醛转化率达到93.18%,乙醛酸的产率即达到了66.88%,反应的选择性达到71.77%.2、用光化学还原法制备的双金属Pt-Au/C催化剂性能优于用化学还原法制备的Pt-Au/C催化剂.用光化学还原法,在丙酮-PEG体系中,合成出Pt:Au=4:1的纳米粒子,负载制成的催化剂活性较高,乙醛酸产率达到61%.3、用改进的光度分析法解决了甲酸测定的问题,所有评价反应中甲酸含量均低于5%.
- 作者：
- 王晓娜
- 学位授予单位：
- 昆明贵金属研究所
- 专业名称：
- 有色金属冶金
- 授予学位：
- 硕士
- 学位年度：
- 2012年
- 导师姓名：
- 董守安
- 中图分类号：
- O643.32
- 关键词：
- 纳米粒子；Pt/C催化剂；Pt-Au/C催化剂；乙醛酸；甲酸
- nanoparticles；Pt/C catalyst；Pt-Au/C catalyst；glyoxalic acid；formic acid